Виновниками мерцания квантовых точек являются поверхностные дефекты

Наночастицы полупроводников, способные испускать излучение всех цветов радуги, были открыты в 80-е годы прошлого века и получили название квантовые точки (QD). Перед ними открываются широкие перспективы практического применения в солнечных батареях, биологических маркерах, квантовых компьютерах, дисплеях, лазерах и коммуникационных технологиях. Но многие потенциальные приложения остаются недоступными для QD из-за присущей им проблемы прерывистости флюоресценции. Проще говоря, квантовые точки мерцают.

Мерцание нельзя считать хаотическим, так как оно подчиняется статистическому правилу степеней, но, тем не менее, прогнозировать его невозможно. Отдельные частицы могут «выключаться» всего на пару наносекунд, пребывать в таком состоянии минутами, или делать этот с каким-то периодом.

Наиболее популярная гипотеза объясняет это явление наличием на поверхности нанокристалла дефектов, таких как незанятая (висящая) связь, способная захватывать электроны и тем самым инициировать переходы между темным и ярким состояниями.

В Чикагском университете ученые недавно попытались пролить свет на таинственную проблему путем симуляции процесса мерцания кремниевых квантовых точек на суперкомпьютере Hopper (Cray XE6) Национального вычислительного центра Министерства энергетики США (NERSC). О полученных результатах, углубляющих понимание проблемы и приближающих к ее разрешению, они рассказали на страницах журнала Nanoscale.

Команда смоделировала кремниевые наночастицы, покрытые слоем двуокиси кремния. Для получения более реалистичного представления интерфейса между квантовыми точками и матрицей кристаллического оксида кремния, модели наночастиц разного размера подвергли симулированным циклам отжига и охлаждения, а затем, удалив несколько атомов, создали висящие связи.

Расчет оптических и электронных характеристик окисленных наночастиц выполнялся с использованием пакета для научных расчетов, Quantum Espresso. Вычисления производились методом ab initio (с нуля, используя базовые законы физики) и потребовали более 100 тыс. процессор-часов компьютера Hopper.

«Наши результаты это первое подтверждение вычислениями ab initio того, что висящие связи на поверхности окисленных кремниевых наночастиц могут действовать как эффективные центры неизлучательной рекомбинации, — отметил соавтор работы, профессор Института молекулярных технологий Чикагского университета, Галли (Giulia Galli). — Мы предоставили решающее доказательство правильности интерпретации роли дефектов типа висящих связей в некоторых фотонных и оптоэлектронных устройствах».

Авторы указали, что их методика может применяться и для борьбы с явлением захвата, ограничивающим эффективность солнечных элементов, так как оно обязано своим появлением тем же физическим механизмам, что вызывают мерцание квантовых точек.